Serena DeBeer - Serena DeBeer

Prof. Dr.

Serena DeBeer
narozený1973 (1973)
Národnostamerický
Ostatní jménaSerena DeBeer George
VzděláváníChemie Southwestern University, TX
PhD Stanford University (2002)
Známý jakoRentgenová spektroskopie
dusičnan
fotosystém II
hydrogenáza
Methan monooxygenáza
Vědecká kariéra
PoleChemie
InstituceSSRL SLAC Stanfordská Univerzita (2001–2009)
Cornell University (2009-současnost)
Ruhr University Bochum (2014 – dosud)
Institut Maxe Plancka pro přeměnu chemické energie (2011 – dosud)
Doktorský poradceEdward I. Solomon
Keith O. Hodgson

Serena DeBeer (narozený 1973) je americký chemik. V současné době je profesorkou W3 a ředitelkou Institut Maxe Plancka pro přeměnu chemické energie v Muelheim an der Ruhr, Německo, kde vede Oddělení anorganické spektroskopie. Její odborné znalosti spočívají v aplikaci a vývoji Rentgenové spektroskopické metody jako sondy elektronická struktura v biologických a chemických katalýza.

Vzdělání a kariéra

Serena DeBeer studovala na Jihozápadní univerzita, Georgetown, TX (USA), kde ji dokončila bakalář program v Chemie, s nezletilým v Matematika v roce 1995 (s vyznamenáním). Získala doktorát z Stanfordská Univerzita v roce 2002 pracoval pod vedením Edward I. Solomon a Keith O. Hodgson. Poté se přestěhovala do SLAC National Accelerator Laboratory, kde nejprve pracovala jako vědkyně v oboru paprsků (2001-2003) na Stanfordská synchrotronová radiační laboratoř, a později jako vědecký pracovník (2003-2009). Na podzim roku 2009 se přestěhovala do Cornell University v Ithaca, NY (USA), kde přijala místo na fakultě jako Odborný asistent na katedře chemie a chemické biologie.[1] V létě roku 2011 se přestěhovala do Německa a začala pracovat jako profesorka W2 a vedoucí výzkumné skupiny na Institutu Maxe Plancka pro bioanorganickou chemii (od roku 2012 Max Planck Institute for Chemical Energy Conversion, MPI CEC ) v Mülheim an der Ruhr, Německo. Od roku 2012 zastává pozici mimořádné profesorky na Cornell University stejně jako pozice čestné fakulty na Ruhr University Bochum od roku 2014.[2] DeBeer vedla výzkumnou skupinu „X-ray Spectroscopy“ na MPI CEC až do roku 2017, kdy byla jmenována ředitelkou tohoto institutu a povýšena na profesorku W3. V současné době vede oddělení „Anorganická spektroskopie“[3] ve společnosti MPI CEC. Kromě toho je vedoucí skupiny paprskové linie PINK[4] projekt v laboratoři pro energii a materiály na místě[5] na Helmholtz Zentrum Berlin, Německo.

Výzkum

Výzkum ve skupině DeBeer se zaměřuje na zodpovězení základních otázek v energetickém výzkumu. Jak se dá reverzibilně ukládat a uvolňovat energii z chemických vazeb pomocí přechodných kovů bohatých na Zemi? A jak se to dělá nejefektivněji? Její výzkumná skupina studuje homogenní, heterogenní a biologické katalyzátory, aby odpověděla na tyto otázky, s primárním zaměřením na enzymatickou katalýzu. Je odbornicí na aplikaci pokročilé rentgenové spektroskopie k pochopení katalytických transformací.

Nitrogenáza

Silným zaměřením jejího výzkumu je studium enzymu, který je zodpovědný za přeměnu dinitrogen (N2) až amoniak (NH3)—Nitrogenáza. Serena DeBeer a její skupina studují tento pozoruhodný systém zahrnující a Kofaktor FeMo (FeMoco) jako své aktivní místo a komplexy strukturních modelů využívající vysoké rozlišení Absorpce rentgenového záření (XAS) a Rentgenová emisní spektroskopie (XES). Díky této práci došlo k velkému pokroku v porozumění struktuře tohoto aktivního webu. Klíčovým příspěvkem byla spektroskopická identifikace centrálního atomu v aktivním místě jako karbidu.[6] Navíc aplikace XAS spektroskopie s vysokým rozlišením podporovaná teoretickými výpočty umožnila její skupině uspět v přiřazení oxidačního stavu atomu Mo v FeMoco jako Mo (III).[7] Na tuto studii později navázal experimentální důkaz konfigurace spinů jiných než Hund na atomu Mo pomocí Rentgenový magnetický kruhový dichroismus (XMCD) spektroskopie.[8] Další přístup v této oblasti se týká srovnávacích studií různých forem dusíkatých enzymů s aktivními místy FeMoco a FeVco,[9] Selen - začleněné FeMoco,[10] stejně jako spektroskopická charakterizace prvního přechodného stavu katalytického cyklu dusíkaté látky (E1).[11][12]

Methan monooxygenáza

Další důležitou chemickou přeměnou studovanou její skupinou je katalytická oxidace metan na methanolu. Příroda využívá skupinu enzymů zvaných methan monooxygenáza (MMO). Aktivní místo tohoto enzymu, které umožňuje štěpení C-H metan je dvoujaderný meziprodukt Q (IV) Q nacházející se v proteinu hydroxylázy (MMOH) MMO. Spektroskopické studie ve skupině DeBeer poskytly nový pohled na strukturu tohoto komplexu diironu. Prostřednictvím aplikací pokročilých rentgenových spektroskopických studií, jako je vysoké rozlišení XAS charakterizovali klíčový meziprodukt v biologické oxidaci methanu jako otevřenou strukturu diironu (s FeIV= O motiv).[13] Další EXAFS studie potvrdily toto zjištění tím, že nevykazovaly žádné důkazy o krátké vzdálenosti Fe-Fe, ale spíše o dlouhé vzdálenosti diironu v souladu se strukturou otevřeného jádra.[14]

Vývoj spektroskopie

Nedávná práce skupiny DeBeer se zaměřila na vývoj úplného informačního obsahu různých rentgenových spektroskopických metod a jejich aplikace na biologické katalyzátory.

Mezi tyto metody patří:

Valenční rentgenová emisní spektroskopie

V této metodě (také známé jako VtC XES = rentgenová emisní spektroskopie Valence-to-Core) se sleduje výsledná fluorescence poté, co valenční elektron doplní otvor jádra ionizovaného kovu 1 s. Valenční spektra XES jako taková poskytují mapu ionizačních energií ligandu a poskytují informace o identitě ligandu i stavu protonace. Prominentní aplikací této metody je její použití k identifikaci centrálního atomu uhlíku v FeMo kofaktoru nitrogenázy (viz část Nitrogenáza ).[6]

Rezonanční valence XES (RXES) nebo rezonanční nepružný rentgenový rozptyl (RIXS)

Skupina DeBeer se aktivně podílí na vývoji a aplikaci RXES /RIXY metody založené jak na tvrdé, tak na měkké rentgen režim. Patří mezi ně 1s-Valence RIXY jako prostředek k získání ligandově selektivního XAS[15] a 2p3d RIXY jako prostředek k mapování d-d excitací.[16][17][18][19][20][21]

Rentgenový magnetický kruhový dichroismus (XMCD)

Tato metoda byla značně používána v pevných látkách ke stanovení magnetických vlastností. Dřívější aplikace na (bio-) anorganické nebo proteinové systémy postrádaly správné kvalitativní a kvantitativní interpretace. DeBeerova skupina rozšířila informace, které lze získat z XMCD kovalentních systémů.[22] K dnešnímu dni to byla jediná metoda schopná poskytnout důkazy o navrhované jiné než Hundově konfiguraci na atomu Mo v nitrogenáze[8] (viz část Nitrogeanse ).

Instrumentace

Laboratorní disperzní rentgenový emisní spektrometr

Skupina Sereny DeBeer ve spolupráci se skupinou prof. Birgit Kangießer v TU Berlín, vyvinuli vlastní disperzní rentgenovou emisní spektroskopii (XES). Zařízení, které využívá laboratorní rentgenový paprsek (Metal Jet) v kombinaci s von Hamosovou plnou válcovou optikou s krystalem HAPG (Highly Annealed Pyrolytic Graphite) a CCD detektorem. To umožňuje získat spektra v rozsahu 2,4-9 keV. Tento spektrometr je navíc alternativou k paprskovým liniím na bázi synchrotronů pro koncentrované vzorky.[23]

PINK Beamline

Skupina DeBeer také vede vývoj paprskové linie PINK[4] v laboratoři energetických materiálů na místě[5] na Helmholtz Zentrum Berlin. Dr. Sergey Peredkov je vedoucím návrhářem a vědeckým pracovníkem pro tento projekt. Tato linie paprsků pracuje v energetickém režimu 2–10 keV, buď v režimu „růžového“ paprsku s vícevrstvým zrcadlem, nebo s monochromatickým paprskem (přidáním dvojitého krystalu monochromátor ). Čára paprsku je v současné době ve fázi uvádění do provozu.

Ocenění a uznání

Reference

  1. ^ "Serena DeBeer | Chemistry & Chemical Biology Cornell Arts & Sciences".
  2. ^ „Honorarprofessorin der RUB ist neue Direktorin“. news.rub.de (v němčině). Citováno 2019-08-08.
  3. ^ „Prof. Dr. Serena DeBeer“. cec.mpg.de. Citováno 2019-12-02.
  4. ^ A b Energie, Helmholtz-Zentrum Berlin für Materialien und. "RŮŽOVÝ". Web HZB. Citováno 2019-12-02.
  5. ^ A b Energie, Helmholtz-Zentrum Berlin für Materialien und. „Laboratoř energetických materiálů na místě v Berlíně“. Web HZB. Citováno 2019-12-02.
  6. ^ A b Lancaster, K. M .; Roemelt, M .; Ettenhuber, P .; Hu, Y .; Ribbe, M. W .; Neese, F .; Bergmann, U .; DeBeer, S. (2011-11-18). „Rentgenová emisní spektroskopie dokazuje centrální uhlík v kofaktoru nitrogenázy železo-molybden“. Věda. 334 (6058): 974–977. Bibcode:2011Sci ... 334..974L. doi:10.1126 / science.1206445. ISSN  0036-8075. PMC  3800678. PMID  22096198.
  7. ^ Bjornsson, Ragnar; Lima, Frederico A .; Spatzal, Thomas; Weyhermüller, Thomas; Glatzel, Pieter; Bill, Eckhard; Einsle, Oliver; Neese, Frank; DeBeer, Serena (2014). „Identifikace spinově vázaného Mo (III) v kofaktoru dusičnanu železo-molybden“. Chem. Sci. 5 (8): 3096–3103. doi:10.1039 / C4SC00337C. ISSN  2041-6520.
  8. ^ A b Kowalska, Joanna K .; Henthorn, Justin T .; Van Stappen, Casey; Trnčík, Christian; Einsle, Oliver; Keavney, David; DeBeer, Serena (08.07.2019). „Rentgenová magnetická kruhová dichroismus Spektroskopie aplikovaná na nitrogenázu a příbuzné modely: Experimentální důkazy pro centrum spřádaného molybdenu (III)“. Angewandte Chemie International Edition. 58 (28): 9373–9377. doi:10,1002 / anie.201901899. PMC  6772009. PMID  31119827.
  9. ^ Rees, Julian A .; Bjornsson, Ragnar; Kowalska, Joanna K .; Lima, Frederico A .; Schlesier, Julia; Sippel, Daniel; Weyhermüller, Thomas; Einsle, Oliver; Kovacs, Julie A.; DeBeer, Serena (2017). "Srovnávací elektronické struktury nitrosázy FeMoco a FeVco". Daltonské transakce. 46 (8): 2445–2455. doi:10.1039 / C7DT00128B. ISSN  1477-9226. PMC  5322470. PMID  28154874.
  10. ^ Henthorn, Justin T .; Arias, Renee J .; Koroidov, Sergey; Kroll, Thomas; Sokaras, Dimosthenis; Bergmann, Uwe; Rees, Douglas C .; DeBeer, Serena (2019-08-28). „Lokalizovaná elektronová struktura nitrogenázy FeMoco odhalena selenovou K-Edge rentgenovou absorpční spektroskopií s vysokým rozlišením“. Journal of the American Chemical Society. 141 (34): 13676–13688. doi:10.1021 / jacs.9b06988. ISSN  0002-7863. PMC  6716209. PMID  31356071.
  11. ^ Van Stappen, Casey; Thorhallsson, Albert Thor; Decamps, Laure; Bjornsson, Ragnar; DeBeer, Serena (2019). „Vyřešení struktury stavu E 1 Mo dusičnany pomocí výpočtů EXAFS a QM / MM Mo-Fe K-edge“. Chemická věda. 10 (42): 9807–9821. doi:10.1039 / C9SC02187F. ISSN  2041-6520.
  12. ^ Van Stappen, Casey; Davydov, Roman; Yang, Zhi-Yong; Ventilátor, Ruixi; Guo, Yisong; Bill, Eckhard; Seefeldt, Lance C .; Hoffman, Brian M .; DeBeer, Serena (2019-09-16). „Spektroskopický popis stavu E 1 mo nitrogenázy na základě rentgenové absorpce Mo a Fe a Mössbauerových studií“. Anorganická chemie. 58 (18): 12365–12376. doi:10.1021 / acs.inorgchem.9b01951. ISSN  0020-1669. PMC  6751781. PMID  31441651.
  13. ^ Castillo, Rebeca G .; Banerjee, Rahul; Allpress, Caleb J .; Rohde, Gregory T .; Bill, Eckhard; Que, Lawrence; Lipscomb, John D .; DeBeer, Serena (13. 12. 2017). „Vysokoenergetické rozlišení fluorescenčně detekované rentgenové absorpce Q meziproduktu rozpustné methan monooxygenázy“. Journal of the American Chemical Society. 139 (49): 18024–18033. doi:10.1021 / jacs.7b09560. ISSN  0002-7863. PMC  5729100. PMID  29136468.
  14. ^ Cutsail, George E .; Banerjee, Rahul; Zhou, Ang; Que, Lawrence; Lipscomb, John D .; DeBeer, Serena (05.12.2018). „Rozšířená analýza rentgenového záření s vysokým rozlišením a analýza jemné struktury poskytuje důkazy o delší vzdálenosti Fe ··· Fe v Q meziproduktu methan monooxygenázy“. Journal of the American Chemical Society. 140 (48): 16807–16820. doi:10.1021 / jacs.8b10313. ISSN  0002-7863. PMC  6470014. PMID  30398343.
  15. ^ Hall, Eleanor R .; Pollock, Christopher J .; Bendix, Jesper; Collins, Terrence J .; Glatzel, Pieter; DeBeer, Serena (2014-07-16). „Rentgenová absorpční spektroskopie detekovaná valencí k jádru: cílení na ligandovou selektivitu“. Journal of the American Chemical Society. 136 (28): 10076–10084. doi:10.1021 / ja504206y. ISSN  0002-7863. PMID  24946007.
  16. ^ Van Kuiken, Benjamin E .; Hahn, Anselm W .; Nayyar, Brahamjot; Schiewer, Christine E .; Lee, Sonny C .; Meyer, Franc; Weyhermüller, Thomas; Nicolaou, Alessandro; Cui, Yi-Tao; Miyawaki, červen; Harada, Yoshihisa (2018-06-18). „Elektronická spektra komplexů železo-síra měřená 2p3d RIXS spektroskopií“. Anorganická chemie. 57 (12): 7355–7361. doi:10.1021 / acs.inorgchem.8b01010. ISSN  0020-1669. PMID  29847108.
  17. ^ Hahn, Anselm W .; Van Kuiken, Benjamin E .; al Samarai, Mustafa; Atanasov, Mihail; Weyhermüller, Thomas; Cui, Yi-Tao; Miyawaki, červen; Harada, Yoshihisa; Nicolaou, Alessandro; DeBeer, Serena (2017-07-17). "Měření spektra ligandového pole chloridů železa a železa pomocí 2p3d RIXS". Anorganická chemie. 56 (14): 8203–8211. doi:10.1021 / acs.inorgchem.7b00940. ISSN  0020-1669. PMID  28653856.
  18. ^ Hahn, Anselm W .; Van Kuiken, Benjamin E .; Chilkuri, Vijay Gopal; Levin, Natalia; Bill, Eckhard; Weyhermüller, Thomas; Nicolaou, Alessandro; Miyawaki, červen; Harada, Yoshihisa; DeBeer, Serena (06.08.2018). "Sondování valenční elektronické struktury nízkootáčkových železitých a železitých komplexů pomocí 2p3d rezonančního neelastického rentgenového rozptylu (RIXS)". Anorganická chemie. 57 (15): 9515–9530. doi:10.1021 / acs.inorgchem.8b01550. ISSN  0020-1669. PMID  30044087.
  19. ^ Van Kuiken, Benjamin E .; Hahn, Anselm W .; Maganas, Dimitrios; DeBeer, Serena (07.11.2016). „Měření Spin-Allowed a Spin-Forbidden d – d excitací ve vanadových komplexech s 2p3d rezonančním neelastickým rentgenovým rozptylem“. Anorganická chemie. 55 (21): 11497–11501. doi:10.1021 / acs.inorgchem.6b02053. ISSN  0020-1669. PMID  27731986.
  20. ^ Maganas, Dimitrios; DeBeer, Serena; Neese, Frank (10.10.2017). „Omezená interakce otevřené konfigurace s metodou Singles pro výpočet rezonančního spektra rentgenové emise valence k jádru: případová studie“. Anorganická chemie. 56 (19): 11819–11836. doi:10.1021 / acs.inorgchem.7b01810. ISSN  0020-1669. PMC  5692824. PMID  28920680.
  21. ^ Al Samarai, Mustafa; Hahn, Anselm W .; Beheshti Askari, Abbás; Cui, Yi-Tao; Yamazoe, Kosuke; Miyawaki, červen; Harada, Yoshihisa; Rüdiger, Olaf; DeBeer, Serena (2019-10-23). „Objasnění korelace struktury a aktivity v katalyzátoru reakce na oxid nikl-oxid manganičitý při vývoji kyslíku pomocí rentgenové absorpční spektroskopie Operando Ni L-Edge a 2p3d rezonančního neelastického rentgenového rozptylu“. ACS Applied Materials & Interfaces. 11 (42): 38595–38605. doi:10.1021 / acsami.9b06752. ISSN  1944-8244. PMID  31523947.
  22. ^ Kowalska, Joanna K .; Nayyar, Brahamjot; Rees, Julian A .; Schiewer, Christine E .; Lee, Sonny C .; Kovacs, Julie A .; Meyer, Franc; Weyhermüller, Thomas; Otero, Edwige; DeBeer, Serena (2017-07-17). „Studie rentgenové absorpce železa L 2,3 -Edge a rentgenového magnetického kruhového dichroismu molekulárních komplexů železa s významem pro aktivní stránky nitrogenázy FeMoco a FeVco“. Anorganická chemie. 56 (14): 8147–8158. doi:10.1021 / acs.inorgchem.7b00852. ISSN  0020-1669. PMC  5516708. PMID  28653855.
  23. ^ Malzer, Wolfgang; Grötzsch, Daniel; Gnewkow, Richard; Schlesiger, Christopher; Kowalewski, Fabian; Van Kuiken, Benjamin; DeBeer, Serena; Kanngießer, Birgit (listopad 2018). „Laboratorní spektrometr pro vysoce výkonnou rentgenovou emisní spektroskopii ve výzkumu katalýzy“. Recenze vědeckých přístrojů. 89 (11): 113111. Bibcode:2018RScI ... 89k3111M. doi:10.1063/1.5035171. ISSN  0034-6748. PMID  30501328.
  24. ^ „ERC Synergy Grant pro Serenu DeBeer a mezinárodní a interdisciplinární tým“. cec.mpg.de. Citováno 2019-11-27.
  25. ^ „Příklady ERC 2019 Synergy Grants“. ERC: Evropská rada pro výzkum. 2019-10-10. Citováno 2019-11-27.
  26. ^ „Serena DeBeer se připojila k Chemical Science jako pomocná redaktorka - Chemical Science Blog“. Citováno 2019-11-27.
  27. ^ "Dr. Serena Debeer - 2016 Anorganic Chemistry Le ... | ACS Network". community.acs.org. Citováno 2019-11-27.
  28. ^ „Cena Serena DeBeer SBIC Early Career Award“.
  29. ^ „ERC Consolidator Grant: N2ase“.
  30. ^ "Serena DeBeer". www.nasonline.org. Citováno 2019-11-27.
  31. ^ „Past Fellows“. sloan.org. Citováno 2019-11-27.

externí odkazy